近日，复旦大学物理学系晏湖根教授课题组首次在新型二维关联金属材料二硒化钽（2H-TaSe2）中观测到了局域等离激元，其共振频率覆盖了从太赫兹到近红外通讯波段极宽的光谱范围。1月15日，相关成果以《范德瓦尔斯电荷密度波材料二硒化钽中的等离激元》（“Plasmons in the van der Waals charge-density-wave material 2H-TaSe2”）为题在线发表于《自然-通讯》（Nature Communications）。

随着信息技术的高速发展，电子和光电器件的集成度不断提高，如何在纳米尺度上高效传输和处理信息成为科学研究的重要课题。等离激元来源于金属材料中自由电子的集体振荡，它能突破衍射极限的束缚，将电磁场局域在亚波长尺度。此外，等离激元还具有调控光的传播、增强局域电磁场等特性，因此在生物与化学物质检测、能源和信息等领域具有重要应用前景。早期的等离激元研究主要集中于贵金属材料，例如金、银等，但存在高耗散等局限性。近年来，随着二维材料研究的兴起，在新型二维材料中探索新奇的等离激元正成为重要的研究方向，例如在石墨烯中发现的具有高调控性、强局域性和低耗散的二维等离激元。然而，尽管许多二维材料都被预言可以承载等离激元，实验上真正能观测到等离激元的二维材料仍然屈指可数。

晏湖根课题组采用机械剥离法制备了大面积的二硒化钽薄膜（图a），然后通过微纳加工技术将其制作成最小几十纳米宽的光栅阵列，最后利用傅里叶变换红外光谱仪（FTIR）研究其等离激元光学性质（图b）。通过调节光栅条带的宽度，二硒化钽薄膜的局域等离激元共振频率可以从太赫兹（λ = 40 μm）波段变化到近红外（λ = 1.52 μm）波段（图c和d）,其中甚至覆盖了常用的光纤通讯波段（λ = 1.55 μm）。晏湖根表示：“如此广的等离激元共振频率在二维材料中是十分少见的，其源于二硒化钽材料较高的载流子浓度和在相应波段范围内没有等离激元郎道耗散通道”。二硒化钽的等离激元共振频率还可以通过调节材料厚度和介质环境进一步调控，在未来甚至有望在更薄层的材料中通过电场加以有效调控。此外，实验还观测到等离激元色散在高波矢时变平的现象，在该区域等离激元的局域性会更加显著，远优于贵金属。由此可见，二硒化钽在微纳光子学和光电子学领域具有广阔的应用前景。

更有趣的是，材料的相变给等离激元提供了更大的调控空间。除了金属性，二硒化钽在低温下会展现出电子关联性，其在低于122K时会出现电荷密度波。课题组在低温实验中也观测到了普通金属态-电荷密度波态相变导致的等离激元反常变化现象：在相变温度之上，等离激元共振峰随着温度降低而变尖锐；在相变温度之下，等离激元共振峰则逐渐变宽且不对称。这来源于电荷密度波相变后动量空间局部区域打开的能隙。因此，通过二硒化钽的等离激元可以有效探测电子关联体系的其他元激发，该研究也为进一步研究其他类似的关联材料拓展了思路，成功展示了研究二维凝聚态体系的新方法。

图：二硒化钽的（a）薄膜样品照片；（b）等离激元测量示意图；（c）等离激元共振光谱；（d）等离激元色散

晏湖根课题组长期致力于新型二维材料的红外光谱学和等离激元研究。近期在等离激元领域的研究还包括二碲化钨（WTe2）中的双曲等离激元（Nature Communications2020,11,1158，Physical ReviewApplied 2021,15,014010）和石墨烯超材料（Physical ReviewApplied 2020,13,041006）等。相信今后在二维材料中会有更多新奇的等离激元性质相继揭示。

物理学系博士生宋超宇为论文第一作者,晏湖根教授为通讯作者,物理学系修发贤教授课题组提供了材料生长和表征支持。该工作得到了国家自然科学基金委、科技部重点研发计划、复旦大学、应用表面物理国家重点实验室等资助。