近日，电子科技大学物理学院博士生张飒在《物理评论快报》（Physical Review Letters）上发表题为《Approaching Charge Separation Efficiency to Unity without Charge Recombination》的研究成果。该论文报道了基于铁电氧化物超晶格的新奇“量子化”现象，并突破传统的光电转换模型，设计了一种新型的人工微结构界面，实现了将近100%的电荷分离效率，为新一代光电探测和太阳能利用提供了新思路。物理学院博士生张飒为论文第一作者，乔梁和肖海燕教授为该论文的通讯作者，电子科技大学物理学院为第一作者单位。该研究工作与北京计算科学中心的科学家王建峰、温世正博士和任志勇、黄兵教授展开了密切的合作，黄兵教授为本论文的共同通讯作者。《Physical Review Letters》是国际顶级物理类学术期刊，具有极高的影响力和认可度。

　　光电转换在众多领域中都扮演着重要角色，比如光电子学、光伏领域、光电探测和人工光合作用等。光电转换主要包含三个过程：光吸收、电荷分离和电荷传输。目前的电荷分离模型主要基于p-n结和体光伏效应（图1a/1b），但是这两种模型都存在严重的电子-空穴复合。本文提出了一种新的光电转换思路，如果能够实现光生电子-空穴对在实空间的分离，那么材料的光电转换效率就可能最大化。基于这个想法，团队进一步提出了光生载流子分离与传输的正交输运模型（orthogonal charge separation and transport, OCST model）。如图1c，由于电子-空穴的分离和传输不在同一个方向上而是相互正交的，因此能够几乎消除在输运过程中的电子-空穴复合，从而实现理论上将近于100%的分离效率。

　　图1：(a) 传统p-n结、（b）体光伏效应(BPV)模型和（c）电荷分离和输运正交模型的能带示意图(图片来源及版权：Physical Review Letters及论文作者)

　　图2：(a) (BaTiO3)2/(BiFeO3)2能带结构；（b）(BaTiO3)4/(BiFeO3)10超晶格的态密度；（c）体光伏效应(BPV)模型和（c）沿着超晶格方向铁电极化和极性诱导的电场和静电势的示意图;（d）价带顶（VBM）和导带底（CBM）的电荷密度分布图 (图片来源及版权：Physical Review Letters及论文作者)

　　本文以复杂结构钙钛矿氧化物异质结为研究对象，在具有宏观铁电性材料组成的“极性-非极性”人工结构，即(BaTiO3)m/(BiFeO3)n超晶格中，发现了奇特“量子化”现象。由于材料在c轴铁电极化不连续和偶极矩不连续这两种物理机制的竞争，产生了特殊的空间电场分布，使得超晶格的价带顶（VBM）和导带底（CBM）分别分布于BaTiO3和BiFeO3两个子晶格内（图2）。该竞争机制，进一步诱导了BiFeO3和BaTiO3子晶格内相反方向的能带弯曲，因此在BiFeO3和BaTiO3各自的子晶格内光激发产生的电子和空穴分别朝着不同的界面（界面A和界面B）移动，最终形成了实空间分离的、量子化的面内电子和空穴通道（图3），从而实现最大化的电子-空穴分离效率。研究表明，这种OCST模型通过抑制电子-空穴的复合从而实现最大程度的分离可以明显提高材料的宏观光电流性能（图4）。该工作提出的电荷分离和输运正交的模型（OCST model）为光电探测和太阳能利用提供了新思路。

　　图3：同时考虑倒空间和实空间(BaTiO3)4/(BiFeO3)10超晶格的三维能带结构图（插图为band diagram示意图）(图片来源及版权：Physical Review Letters及论文作者)

　　图4：（a）电荷分离效率随着积分区域的变化；（b）光电流随材料厚度的变化(图片来源及版权：Physical Review Letters及论文作者)

　　张飒，电子科技大学物理学院博士研究生，2020-2021在伦敦大学学院（UCL）进行联合培养。目前主要研究方向为基于第一性原理模拟计算固体材料的光学、电学和磁性等物理性质，在Physical Review Letters、Physical Review B、Physical Review Applied、Journal of Materials Chemistry C等国际著名期刊发表多篇SCI文章。曾获2018年电子科技大学五粮液专项奖学金和2021年电子科技大学研究生“学术新秀”奖等多项奖励。

　　该研究工作得到了国家自然科学基金的支持。

　　论文链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.126.176401