实现减排减碳成了国际社会的共识，“碳中和”便是其中的重要举措之一。国家主席习近平说，“中国将提高国家自主贡献力度，采取更加有力的政策和措施，二氧化碳排放力争于2030年前达到峰值，争取在2060年前实现碳中和”。针对削减二氧化碳排放及二氧化碳资源化利用，材料学院杨建平研究员课题组提出一种卤素稳定策略，实现二氧化碳高效转化为C2+产物及目前报道最高的240小时催化稳定性。相关成果以Residual Chlorine Induced Cationic Active Species on Porous Cu Electrocatalyst for Highly Stable Electrochemical CO2 Reduction to C2+为题，发表于国际著名期刊《德国应用化学》 (Angewandte Chemie International Edition)，论文第一作者为材料学院博士生李民瀚，通讯作者为杨建平研究员，合作单位包括澳大利亚伍伦贡大学、英国萨里大学。

电化学二氧化碳还原(CO2RR)是一种很有吸引力的方法来处理过量排放的二氧化碳，并以一种碳中和的方式产生有价值的燃料和化学品。铜基材料是一类独特的CO2RR电催化剂，因其能够将二氧化碳转化为有价值的深度还原产物，如多碳烃类和含氧化合物(C2+产物)。目前，有大量研究致力于获得高的C2+产物法拉第效率，然而，作为另一个评价催化剂性能的重要参数，铜基催化剂的稳定性则往往只能持续几小时至几十小时。有限的稳定性研究表明，铜基催化剂在CO2RR过程中的失活原因主要有：结构的破坏，活性相的损失，溶解与毒化等等。

杨建平课题组设计了一种新颖的含卤素的催化剂前驱体——Cu4(OH)6FCl纳米片，通过反应条件下的活化，获得了多孔的Cu催化剂，在240小时连续反应下能够维持较高的C2+选择性。在最优的条件下，C2+产物法拉第效率和偏电流密度分别达到了53.8 %的15.0 mA/cm2。在240小时的连续稳定性测试中，高C2+产物法拉第效率和电流密度得到良好的保持。针对反应后的电极片上的催化剂的分析结果表明：1）活化后的催化剂为铜晶粒组成的片状的多孔金属铜。2）F元素在反应过程中不稳定，随着反应的进行逐渐流失，而Cl元素则能够在反应过程中，较为稳定地存在于活化后的Cu催化剂中。3）残留的Cl原子引起的稳定的混合价态的铜物种以及反应中稳定的多孔片状结构，共同贡献了高的C2+选择性和优异的稳定性。这项工作对于理解铜基催化剂上决定C2+选择性和稳定性提供了新的见解，为获得高稳定性的铜基CO2RR电催化剂提供了新的思路。

该研究工作得到了教育部霍英东青年教师基金、上海市东方学者特聘教授奖励计划、上海市科委、国家自然科学基金资助。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202102606

视频： 摄影: 撰写：李民瀚信息员：星禧编辑：李盈颉