清华新闻网12月20日电 清华大学材料学院朱静研究组、复旦大学王文彬研究组和清华大学材料学院于荣研究组合作研究成果“稀土铁氧化物中间隙氧原子序对多类序参量的影响”（Effect of Oxygen Interstitial Ordering on Multiple Order Parameters in Rare Earth Ferrite）近日在《物理评论快报》（Physical Review Letter）在线发表。

在稀土过渡金属氧化物（如高温超导、多铁等材料）中，往往通过氧含量的控制，进行电子或空穴掺杂，实现对性能的调控，但对其微观机制的理解有待更多深入的工作。在原子尺度上对多种序参量（点阵、电荷、自旋、轨道和拓扑等）进行协同测量并解析相互之间的关联特性，将给相应的机理研究带来新的曙光。本研究工作中，对期望成为单质多铁的LuFe₂O₄材料，通过间隙氧的引入改变了原始单胞的结构和对称性，获得了全新的富氧相LuFe₂O_4.22。结合先进的电子显微学方法、宏观性能测量以及第一性原理计算等手段，系统地研究了间隙氧原子序参量是如何影响体系的点阵、电荷、轨道和自旋序参量，并给出了这些序参量之间的耦合关系。LuFe₂O_4.22具有室温铁电性，顺磁-反铁磁转变温度为170 K。

图1. iDPC-STEM图像给出LuFe₂O_4.22中间隙氧原子的有序排列。（a）[100]带轴下LuFe₂O_4.22的iDPC-STEM图像，黄色区域表示间隙氧存在的区域。（b）图（a）中白色曲线区域的放大图，黄色箭头标出了间隙氧的精确位置。（c）相应的原子结构模型示意图，蓝色小球代表间隙氧原子。

图2. HAADF图像定量分析LuFe₂O_4.22中的点阵序参量。（a）[100]带轴下LuFe₂O_4.22的选区衍射结果，q代表超衍射点的调制矢量。（b）[100]带轴下的HAADF图像。（c）-（f）基于HAADF图像对Lu原子和Fe原子各自位移情况的定量分析结果。 

图3. 原子柱分辨的EELS级数分析LuFe₂O_4.22中的电荷序参量。（a）-（c）LuFe₂O_4.22[100]带轴下的2D STEM-EELS采集结果。（d）-（g）不同原子柱位置上提取的Fe的L边信号于O的K边信号。（h）-（i）根据不同原子住位置上Fe的损失峰计算得到的白线比，反映Fe的化学价态变化。

两位审稿人分别指出了该工作的价值和重要性：“这是一个非常有趣和前沿的工作。特别是能够直观的显示间隙氧的准确位置在很多氧化物中都有着重要的意义。在我的认识范围内，目前其它相关的工作都没有达到这个工作的细致程度，……其中开创的新方法能够被应用于其它许多的材料体系”。“该工作对LuFe₂O_4+δ材料体系中氧间隙的有序性和相应的晶格、电荷变化进行了详细的TEM分析。数据质量很好并且作者采用的研究方法也十分有新意。”

该论文的共同第一作者为清华大学材料学院博士生张扬、复旦大学纳电子器件和量子计算研究所王文彬副研究员和清华大学材料学院博士生邢万东，通讯作者为清华大学材料学院朱静教授和于荣教授。该研究工作得到了国家自然科学基金基础科学研究中心项目和国家自然科学基金重大项目及973等项目的支持。

全文链接：

https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.123.247601

供稿：材料学院

编辑：李华山

审核：周襄楠