哈佛-南信大联合实验室在Nature Communications发文提出大气细粒子硫酸盐生成新机制
近日,哈佛-南信大空气质量和气候联合实验室(Harvard-NUIST JLAQC)在我国大气复合污染成因和防治研究中取得重要进展,在国际权威期刊《Nature Communications》(《自然﹒通讯》)在线发表了题为“Fast sulfate formation from oxidation of SO2 by NO2 and HONO observed in Beijing haze”的研究论文,提出并证实了大气细颗粒物中硫酸盐的一种新的生成机制。
硫酸盐是大气细粒子的重要组分之一,其可以通过SO2在气相和液相(云雾滴、含水气溶胶)中的氧化反应而生成。2016年,我国学者发现,在我国特殊的大气条件下,云雾或气溶胶水相中NO2催化氧化SO2生成硫酸盐的机制,并认为该机制对我国灰霾污染过程中硫酸盐及PM2.5浓度增长有重要贡献。近年来,硫酸盐生成机制成为大气污染化学研究的热点,国内外诸多学者也深入研究和评估了多种液相氧化路径对于硫酸盐生成的贡献及其影响因素,包括过渡族金属催化、H2O2氧化、硝酸盐光解促进SO2氧化、黑碳催化等等。
需要指出的是,目前大多数研究均是针对光照条件下SO2的液相氧化过程。本研究则通过对北京冬季重霾期间观测数据的详细解析,首次提出并验证了在夜间或弱光照的云雾条件下,NO2可首先氧化SO2生成HONO,HONO可进一步迅速氧化SO2生成N2O的两步机制。这一机制可以较好解释一些重霾事件中细粒子中硫酸盐的快速生成和PM2.5浓度的爆发性增长。尤为重要的是,该机制还可产生长寿命温室气体N2O。由于N2O是一种重要的温室气体,对于气候变化和全球变暖有着长期影响。因此,本研究还揭示了该温室气体此前未曾报道的一个二次源,建立了灰霾污染与气候变化之间的直接化学联系。研究指出,未来需加强对该机制涉及的反应动力学的研究,以及外场观测中加强HONO和N2O的同步监测,并需进一步评估该机制对于N2O的贡献及气候变化的影响。
哈佛-南信大空气质量和气候联合实验室成立于2017年,两校在人才培养和科学研究方面开展实质性合作,已取得突出的合作成效,此前已在PNAS、Nature Geoscience、Atmos. Chem. Phys.等期刊发表可多项重要成果。本研究论文第一作者为实验室汪俊峰博士(2017年底于我校获得博士学位,现为哈佛大学博士后),我校盖鑫磊教授和哈佛大学Daniel J. Jacob教授为论文的共同通讯作者;我校李婧祎副教授及哈佛大学叶建淮博士为论文共同第一作者。中科院大气物理所、浙江大学、美国加州大学戴维斯分校、中国气象科学研究院等多家单位也参与了该研究,为机制分析和证实提供了重要的观测数据支持。本研究得到自然科学基金委重大研究计划重点项目(91544220)等的资助。
大气硫酸盐液相氧化生成新机制(a)及在不同pH下该机制的贡献变化(b)
论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-020-16683-x
盖鑫磊课题组链接:http://sese.nuist.edu.cn/gexinlei
DanielJ. Jacob课题组链接:http://acmg.seas.harvard.edu/people/faculty/djj/
Harvard-NUIST联合实验室链接:http://acmg.seas.harvard.edu/jlaqc/index.html
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