中南大学刘敏团队在光催化CO2还原研究领域取得重要进展
本网讯 近日,中南大学物理与电子学院刘敏教授团队和武汉理工大学余家国教授团队合作,全面阐述了光催化还原CO2反应中产物选择性调控方面的最新进展,在国际重要学术期刊《Materials Today》(IF=24.372)发表了题为“Product Selectivity of Photocatalytic CO2Reduction Reactions”的综述论文(2019,DOI: 10.1016/j.mattod.2019.06.009)。中南大学物理与电子学院为论文第一完成单位,傅俊伟博士为第一作者,刘敏教授为第一通讯作者,武汉理工大学余家国教授为共同通讯作者。
图1 影响光催化还原CO2反应产物选择性的主要因素
CO2的过度排放严重影响着自然界碳循环的平衡,带来了严重的各种环境问题,尤其是温室效应。利用光催化技术捕获CO2将其转换成有价值的碳氢燃料提供了一个解决碳排放和能源危机的手段。目前,光催化还原CO2得到了广泛的研究,大量的光催化剂被证明具有还原CO2的活性。然而,由于CO2还原过程中还原产物的多样性以及H2O还原产氢竞争反应的存在,使得目标产物的活性和选择性达不到要求。调控光催化还原CO2反应过程中产物选择性对于得到更有价值的碳氢产物具有重要意义。
在这篇综述中,详细讨论了光催化还原CO2反应的过程,分析了当前广泛接受的还原路径,总结了产物选择性的计算方法;重点综述了控制产物选择性的主要手段,包括光激发贡献,光催化剂能带结构,光生电荷分离效率,反应物的吸附和活化,表面催化反应活性位点,中间产物的吸脱附等;展望了调控光催化还原CO2产物选择性的主要挑战。
鉴于上述研究基础,刘敏教授进一步与中南大学化学与化工学院邱晓清教授和汕头大学王小明教授团队合作,通过掺杂诱导石墨相碳化氮(g-C3N4)材料的电荷局域性改变,提高其选择性光催化还原CO2产CH4的性能,并在国际重要学术期刊《Advanced Science》(IF=15.804)发表了题为“Graphitic Carbon Nitride with Dopant Induced Charge Localization for Enhanced Photoreduction CO2to CH4”的研究论文(2019,DOI: 10.1002/advs.201900796)。中南大学物理与电子学院为论文第一完成单位,傅俊伟博士为第一作者,博士生刘康为共同第一作者,刘敏教授为第一通讯作者,邱晓清教授、王小明教授为共同通讯作者。
图2 电荷局域化提高光催化还原CO2产CH4的性能
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